Empoisonnement au samarium

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Effet en réactivité d'un arrêt et d'un redémarrage au « pic » xénon + samarium. Le xénon est prépondérant

L'empoisonnement par le samarium 149 est une réduction de la réactivité d'un réacteur nucléaire, provoquée par la capture de neutrons par le samarium 149, un produit de fission stable qui est un poison nucléaire. Il s'agit d'un processus similaire à l'empoisonnement par le xénon 135[1].

La fission produit du néodyme 149 qui interagit peu avec les neutrons et qui se dégrade avec une demi-vie de 1,728 h[2] en prométhium 149 qui se désintègre à son tour en samarium 149 avec une période de 53,08 h. Le samarium ainsi formé est un poison neutronique qui présente une section efficace de capture très élevée (41 140 barns).

Description qualitative

Arrêt et redémarrage au « pic » samarium
Fission 1,09% 149Nd 1,728hβ 149Pm 53,08hβ 149Sm σ=40140b+n 150Sm 

En fonctionnement stable prolongé, production et dégradation de ces corps s'équilibrent et une concentration stable s'établit à terme :

  • le néodyme 149 est produit par les fissions (donc proportionnellement au flux) avec un rendement de fission de 1,09 %; il disparaît par décroissance radioactive (émission d'un électron de façon à réduire son excès de neutrons) en donnant le prométhium 149
  • le prométhium 149 est produit par la transmutation bêta moins du néodyme 149 ; il disparaît par radioactivité bêta moins en donnant le samarium 149
  • le samarium 149 (stable) n'est produit que par la désintégration du prométhium 149 ; il n'est pas radioactif et ne disparaît que par capture neutronique sous flux.

En cas d'arrêt du réacteur :

  • le néodyme 149 présent dans le cœur cesse d'être produit et se transforme assez rapidement en prométhium
  • de même le prométhium se désintègre en samarium 149
  • le samarium 149 qui est stable cesse d'être consommé par le flux et en une semaine, la quasi-totalité du néodyme 149 et du prométhium 149 s'est désintégrée en samarium 149 augmentant ainsi l'empoisonnement neutronique du réacteur.

Le processus conduisant à l'empoisonnement du cœur par le samarium 149 est ainsi largement similaire à l'empoisonnement par le xénon 135. Des différences existent cependant :

  • Le samarium 149 est stable et ne disparaît que par capture neutronique sous flux ;
  • Les vitesses d'évolution des concentrations sont beaucoup plus lentes que dans le cas de l'iode 135 et du xénon 135 ;
  • Les quantités de prométhium 149 et de samarium 149 présentes dans le cœur à l'équilibre sont plus importantes que celles de l'iode 135 et le xénon 135. En effet, bien que le rendement de fission du tellure 135 soit supérieur à celui du néodyme 149, les périodes radioactives du néodyme 149 et du prométhium 149 sont plus élevées que celles du tellure 135 et de l'iode 135 ce qui compense et au-delà le moindre rendement de fission. (1,09 % × 53,08 pour le prométhium 149) contre (6,4 % × 6,58 pour l'iode 135). Les concentrations à l'équilibre sont respectivement dans le même rapport.
  • Les effets en réactivité nucléaire sont moindres car la section efficace de capture du samarium 149 (40 140 barns) est très inférieure celle du xénon 135 (2 650 000 barns), ceci malgré les quantités plus importantes de samarium 149 et de prométhium 149 [Note 1] que de xénon 135 et d'iode 135 présentes dans le réacteur dans le cours du fonctionnement.

Quelques équations

On se propose de retrouver les ordres de grandeur de l'empoisonnement en samarium dans le cas d'un réacteur de caractéristiques proches d'un REP 900 MWe en résolvant les équations du phénomène. Les relations modélisant les concentrations et effet en réactivité sont formellement les mêmes que dans le cas du couple iode 135/xénon 135, elles sont toutefois un peu plus simples.

On évalue en un premier temps les quantités de prométhium et de samarium formées en fonction du flux (donc de la puissance du réacteur), on apprécie ensuite l'effet négatif sur la réactivité du cœur apporté par le samarium.

Les données et notations sont celles des articles flux neutronique et empoisonnement au xénon

Données et notations principales
Grandeur physique Notation Valeur Unité Grandeur physique Notation Valeur Unité
Puissance thermique
du cœur
W 2 785 MW Température moyenne de
l'eau primaire dans le cœur
Tm 304,5 °C
Masse d’uranium MU 72 367 kg Flux neutronique
thermique
Φ n/cmModèle:2/s
Enrichissement moyen
en uranium 235
2,433 % ss dim Flux neutronique[Note 2]
thermique à l'équilibre
Φo [[Flux neutronique|Modèle:Nb]] n/cmModèle:2/s
Volume du cœur 26,571 mModèle:3 Concentration en prométhium 149 P Modèle:Nb
Concentration en en prométhium 149
à l'équilibre
=
Po=γp×Σfλp×Φo Modèle:Nb Modèle:Nb
Concentration en samarium 149 S Modèle:Nb
Concentration en samarium 149
à l'équilibre
So Modèle:Nb
Autres données et notations
Grandeur physique Notation Valeur Unité Grandeur physique Notation Valeur Unité
Rendement de fission
du néodyme 149
γp 0,010 9 ss dim Masse d’uranium 235
= 72 367 × 2,433 %
MU5 1 760,93 kg
Masse d'eau primaire
dans le cœur
11 073,8 kg
Période
du prométhium 149

= 53,08 h
191 088 s Concentration des atomes
d'uranium 235
dans le cœur
U5 Modèle:Nb
Constante radioactive
du prométhium 149
= ln(2)/(53,08 × 3 600)
λp Modèle:Nb sModèle:-1 Concentration des atomes
d'hydrogène dans le cœur
H Modèle:Nb
Masse de zirconium
dans le cœur
19 096 kg
Concentration des atomes
d'oxygène du modérateur
dans le cœur
Om Modèle:Nb
Section efficace microscopique
de capture d'un neutron
par le prométhium 149 = 1 350 barns
σp Modèle:Nb cmModèle:2 Facteur de fissions rapides ε 1,07 ss dim
Section efficace microscopique
de capture d'un neutron
par le samarium 149
σs Modèle:Nb cmModèle:2 Section efficace microscopique
de fission thermique
de l'uranium 235 = 579,5 barns
σf Modèle:Nb cmModèle:2
' cmModèle:2 Section efficace macroscopique
de fission thermique
Σf 0,098 40 cmModèle:-1
Section efficace macroscopique
de capture d'un neutron
par le samarium 149
Σs cmModèle:-1 Section efficace macroscopique
d'absorption d'un neutron thermique
dans le combustible
Σu cmModèle:-1
Section efficace microscopique
de fission de l'uranium 235 =
σu 579,5 barn Concentration des atomes
de zirconium dans le cœur
Zr Modèle:Nb
Section efficace microscopique
d'absorption[Note 3] par l'uranium 235 =
σa 679,9 barn Facteur d'utilisation thermique
avant empoisonnement samarium
f ss dim
Section efficace microscopique
de capture d'un neutron thermique
par l'oxygène = Modèle:Nb
σo Modèle:Nb cmModèle:2 Facteur d'utilisation thermique
après empoisonnement samarium
f' ss dim
Section efficace microscopique
de capture d'un neutron thermique
par le zirconium = 0,182 barn
σz Modèle:Nb cmModèle:2 Réactivité du cœur avant
empoisonnement samarium 149
ρ pcm
Section efficace macroscopique
de capture d'un neutron thermique
dans le modérateur
Σm cmModèle:-1 Réactivité du cœur après
empoisonnement samarium
ρ pcm
Section efficace microscopique
de capture d'un neutron thermique
par l'hydrogène = 0,332 barn
σh Modèle:Nb cmModèle:2 Concentration des atomes
d'oxygène du combustible
dans le cœur
Ou Modèle:Nb
Section efficace microscopique
de capture d'un neutron thermique
par l'uranium 238 = 2,72 barns
σ8 Modèle:Nb cmModèle:2

Évolution de la quantité de prométhium

  • Lors d'un démarrage et d'une montée en puissance de quelques dizaines de minutes[Note 4], suivie d'un palier, à partir d'une situation cœur vierge sans prométhium ni samarium, le prométhium atteint sa valeur d'équilibre au bout d'un temps de l'ordre de :

pe´riodeln(2)=1λp=76,6h

  • La concentration à l'équilibre s'écrit :
Po=γp×Σfλp+σp×Φo×Φoγp×Σfλp×Φo=9,461×1015at/cm3
  • On peut voir que la concentration à l'équilibre est proportionnelle à la valeur du flux ; plus le flux est élevé plus il y a de prométhium.
  • La fonction générale donnant P(t) est la suivante :
P(t)=Po×(1eλp×t) [Note 5]
P(t)=γpλp×Σf×Φo×(1eλp×t)

Si le flux est variable, on remplace Φo par Φ(t)

P(t)=γpλp×Σf×Φ(t)×(1eλp×t)
  • À noter que la concentration à l'équilibre du prométhium 149 est supérieure à celle de l'iode 135, en effet :

Concentration à l'équilibre en iode 135 : Io=γiλi×Σf×Φo

Concentration à l'équilibre en prométhium 149 : Po=γpλp×Σf×Φo

Rapport : PoIo=γpγi×λiλp=0,01090,064×2,926×1053,627×106=1,374

Il y a 1,4 fois plus de prométhium 149 que d'iode 135 dans le cœur à l'équilibre

Modèle:Boîte déroulante/début

  • Liminaire : On néglige la présence du néodyme 149 dont la période est petite devant celle du prométhium 149 et qui n'est pas capturant des neutrons et on fait l'hypothèse simplificatrice que le prométhium est produit directement par les fissions avec le rendement de fission du néodyme 149 soit : 0,010 9
  • Variation de la concentration en prométhium 149 = dP/dt

dPdt=+[𝖯𝗋𝗈𝖽𝗎𝖼𝗍𝗂𝗈𝗇𝗉𝖺𝗋𝖿𝗂𝗌𝗌𝗂𝗈𝗇][𝖣𝗂𝗌𝗉𝖺𝗋𝗂𝗍𝗂𝗈𝗇𝗉𝖺𝗋𝖽𝖾𝖼𝗋𝗈𝗂𝗌𝗌𝖺𝗇𝖼𝖾𝗋𝖺𝖽𝗂𝗈𝖺𝖼𝗍𝗂𝗏𝖾][𝖣𝗂𝗌𝗉𝖺𝗋𝗂𝗍𝗂𝗈𝗇𝗉𝖺𝗋𝖼𝖺𝗉𝗍𝗎𝗋𝖾𝖽𝗎𝗇𝗇𝖾𝗎𝗍𝗋𝗈𝗇]

dPdt=γp×Σf×Φ(t)λp×Pσp×P×Φ(t)

  • La concentration en prométhium à l'équilibre (dPdt=0) est solution de l'équation :
0=γp×Σf×Φoλp×Pσp×P×Φo

Po=γp×Σfλp+σp×Φo×Φo
  • On simplifie l'équation différentielle en remarquant que le terme σp × Φ est négligeable devant λp, ce qui revient à dire que le prométhium n'est pas un poison, en effet :

σp×Φo=1350×1024×3,2×1013=4,346×108 captures par seconde à comparer à :

λp=3,627×106désintégrations par seconde

d'où l'équation simplifiée :

dPdt=γp×Σf×Φλp×P

et la valeur à l'équilibre approximée :

|γp×Σfλp×Φo=0,0109×0,09840×3,2×10133,627×106=9,461×1015at/cm3 [Note 6]

  • L'équation générale est résolue en multipliant l'équation différentielle par eλp×t

dPdt×eλp×t+λp×P×eλp×t=γp×Σf×Φ(t)×eλp×t

d(P×eλp×t)dt=γp×Σf×Φ(t)×eλp×t

P(t)=P(o)+(γp×Σf×otΦ(u)×eλp×udu)×eλp×t

  • On fait l'hypothèse d'un démarrage du réacteur vierge (sans prométhium ni samarium), d'où P(o) = 0, et d'une croissance du flux pour atteindre la valeur Φo en quelques dizaines de minutes durée faible devant le rythme d'évolution du prométhium. On peut alors simplifier la fonction donnant P(t) en remplaçant Φ(t) par la valeur à terme du flux Φo [Note 7]

P(t)=γp×Σf×Φo×[oteλp×udu]×eλp×t

P(t)=γp×Σf×Φo×eλp×t1λp×eλp×t

P(t)=γp×Σfλp×Φo×(1eλp×t)=Po×(1eλp×t) Modèle:Boîte déroulante/fin

Évolution de la quantité de samarium 149

  • Lors d'un démarrage et d'une montée en puissance de quelques dizaines de minutes suivie d'un palier, à partir d'une situation cœur vierge sans prométhium ni samarium, le samarium atteint sa valeur d'équilibre au bout d'un temps supérieur à celui du prométhium ; dit de façon simpliste, il faut attendre que le prométhium ait atteint un régime stable pour que le samarium soit à l'équilibre.
  • La concentration à l'équilibre s'écrit :
So=γp×Σfσs=2,6542×1016at/cm3
  • La concentration en samarium à l'équilibre ne dépend pas du flux. Ce résultat est à rapprocher de celui concernant le prométhium dont la concentration est proportionnelle au flux. Plus le flux est élevé plus la quantité de prométhium est élevée en valeur relative devant celle de samarium conduisant à un effet d'empoisonnement accru lors de l'arrêt du réacteur
  • Le rapport des concentrations en prométhium et samarium s'écrit :
PoSo=γp×Σf×Φoλpγp×Σfσs=σsλp×Φo

σs, λp sont des constantes physiques le rapport Po / So dépend du dessin du réacteur considéré uniquement par la valeur du flux lequel est inversement proportionnel à la quantité de matière fissile présente dans le cœur. Plus l'usure du combustible est importante plus la quantité de prométhium à l'équilibre est importante par rapport au samarium présent dans le cœur conduisant à un effet d'empoisonnement post arrêt du réacteur augmenté.

  • Il est également intéressant de comparer la concentration en samarium avec celle du xénon :

La concentration en xénon à l'équilibre s'écrit :

Xo=(γi+γx)×Σf×Φoλx+σx×Φo

Si le flux augmente la concentration en xénon à l'équilibre plafonne vers la valeur :
Xomax=(γi+γx)×Σfσx

qui ne dépend pas du flux.

Le rapport So / Xomax vaut :
SoXomax=γp×Σfσs(γi+γx)×Σfσx=γpγi+γx×σxσs=0,01090,004+0,064×2,65×10640140=10,582

Dans un réacteur à l'équilibre il y a près de 10 fois plus de samarium 149 que de xénon 135, en dépit de cela l'anti-réactivité du xénon est 2,85 fois plus importante.

  • La fonction générale donnant S(t) s'écrit :
S(t)=So×[(1+λpσs×Φoλp)×eσs×Φo×tσs×Φoσs×Φoλp×eλp×t]

dans laquelle So est la valeur à l'équilibre.

Si le flux est variable, on remplace Φo par Φ(t)

Si Φ(t) reste constant, le deuxième terme de l'équation converge vers la valeur 1.

  • En pratique dans les simulateurs d'entrainement du personnel d'exploitation des réacteurs on retient une modélisation simplifiée dans laquelle seules les concentrations à l'équilibre du prométhium et du samarium en fonction du flux (donc de la puissance thermique) sont modélisées.

Modèle:Boîte déroulante/début

  • Variation de la concentration en samarium 149 = dS/dt = (Production par décroissance du prométhium) - (Disparition par capture d'un neutron)

dSdt=λp×P(t)σs×S(t)×Φ(t)

  • La concentration en samarium à l'équilibre (dS/dt = 0) est solution de l'équation :

0=λp×Poσs×So×Φo

So=λp×Poσs×Φo

So=γp×Σfσs

en remplaçant Po par sa valeur

So=0,0109×0,09840cm14,014×1020cm2=2,654×1016at/cm3

La concentration en samarium 149 à l'équilibre ne dépend pas du flux.

  • L'équation différentielle générale est résolue en multipliant l'équation par
eotψ(u)du

avec

ψ(u)=σs×Φ(u)

Il vient :
dSdt×eotψ(u)du+ψ(t)×S(t)×eotψ(u)du=(λp×P(t))×eotψ(u)du
d(S(t)×eotψ(u)du)dt=λp×P(t)×eotψ(u)du

Finalement :

S(t)=eotψ(u)du×[oteouψ(v)dv×λp×P(u)du+S(o)]

  • Dans l'hypothèse d'un démarrage du réacteur vierge (sans prométhium ni samarium), d'où P(o) = 0, et d'une croissance du flux pour atteindre la valeur Φo en quelques dizaines de minutes durée faible devant l'évolution du prométhium et du samarium. On peut simplifier la fonction donnant S(t) en remplaçant Φ (t) par la valeur à terme Φo;

Par ailleurs on a vu que :

P(t)=γp×Σfλp×Φo×(1eλp×t)

S(t)=So×[(1+λpσs×Φoλp)×eσs×Φo×t(σs×Φoσs×Φoλp)×eλp×t]

avec So = valeur à l'équilibre.

  • Dans une modélisation simplifiée on remarque que, dès lors que le temps après démarrage est supérieur à une dizaine de jours, le terme σs×Φo×eλp×t devient faible devant la valeur de λp×eσs×Φo×t en effet :

σs×Φo×eλp×864000=4,014×1020×3,2×1013×e3,627×106×864000=5,592×108s1

λp×eσs×Φo×864000=3,627×106×e4,014×1020×3,2×1013×864000=1,196×106s1[Note 8]

Il est alors possible de ramener l'évolution du samarium à long terme à l'expression plus simple suivante :

S(t)=So×(1+λpσs×Φoλp)×eσs×Φo×t

avec So = valeur à l'équilibre. Modèle:Boîte déroulante/fin

Empoisonnement du réacteur par le samarium - Effet en réactivité

  • Pour un flux initial de Modèle:Nb typique d'un réacteur à eau pressurisée, l'empoisonnement dû au samarium après un fonctionnement prolongé en puissance stable vaut environ 1 300 pcm. L'anti-réactivité supplémentaire apporté par la désintégration du prométhium 149 après un arrêt est de l'ordre de 460 pcm ; cette perte est proportionnelle au flux, et peut avoir des valeurs plus élevées dans le cas d'un réacteur à haut flux.
  • Le réacteur doit être conçu pour disposer d'une marge en réactivité suffisante (retrait des barres de contrôle ou dilution du poison soluble) pour pouvoir être redémarré sans problème après un arrêt qui peut toujours être nécessaire de façon inopinée. Le délai procuré par la décroissance du prométhium 149 (plus de 72 heures) peut permettre un redémarrage intermédiaire, toutefois, la décroissance du xénon 135 qui intervient entretemps au bout de 24 heures environ procure en pratique un gain de réactivité plus important que la perte due au samarium 149.
  • Parmi les 4 facteurs de la formule k=ε×η×p×f, c'est le facteur f qui est concerné par la présence du samarium 149 formé

Cœur vierge avant empoisonnement : f=ΣuΣu+Σm[Note 9]

Après empoisonnement f=ΣuΣu+Σm+Σs

ff=0,99260=keffkeff=eρeρ=eρρ

ρρ=100000×ln(0,99260)=742pcm

soit donc un effet environ 4,9 fois moindre que dans le cas du xénon

  • Après arrêt du réacteur la concentration en samarium se trouve augmentée de la valeur de la concentration en prométhium à l'équilibre ; l'empoisonnement en samarium augmente de 264 pcm. On peut voir que le surcroît d'empoisonnement en samarium est inférieur à l'effet de « pic » xénon.

Modèle:Boîte déroulante/début

  • L'empoisonnement par le samarium affecte le facteur f de la formule des 4 facteurs

f avant empoisonnement = f=ΣuΣu+Σm

f' après empoisonnement = f=ΣuΣu+Σm+Σs

Le rapport f / f' exprime la variation de keff

ff=1+ΣsΣu+Σm

  • Évaluation de Σu=σ5×U5+σ8×U8+σo×Ou+σz×Zr

Σu=(679,9×U5+2,72×U8+0,267×103×Ou+0,182×Zr)×1024cm1

Concentration des atomes d'uranium 235 = U5=1760,930,235044×NA26,571×106=1,6980×1020at/cm3

Concentration des atomes d'uranium 238 = U8=723671760,930,238051×NA26,571×106=6,722×1021at/cm3

Concentration des atomes d'oxygène du combustible = Ou=2×(U5+U8)=1,3784×1022at/cm3

Concentration des atomes de zirconium = Zr=190960,091224×NA26,571×106=4,744×1021at/cm3

D'où :Σu=0,13460cm1

  • Évaluation de Σm=σh×H+σo×Om

Σm=σh×H+σo×Om

Σm=(0,332×H+0,267×103×Om)×1024cm1

Nombre de moles d'eau dans le cœur = 11073,8×100015,9994+2×1,00794=614690

Concentration des atomes d'hydrogène = 614690×2×NA26,571×106=2,786×1022at/cm3

Concentration des atomes d'oxygène du modérateur =2,786×10222=1,3932×1022at/cm3

Σm=(2,786×1022×0,332+1,3932×1022×0,267×103)×1024=0,0092543cm1

  • Évaluation de Σs à l'équilibre = Σs=σs×So=4,014×1020×2,654×1016=0,0010724cm1
  • ff=1+ΣsΣu+Σm

ff=1+0,001072940,13460+0,0092543=1,00745

La variation relative de keff, si le cœur était juste critique avant empoisonnement, s'écrit :

keffkeff=ff=11,01300=0,99260

L'effet en réactivité correspondant vaut :keffkeff=eρeρ=eρρ

exprimé en pcm
ρρ=100000×ln(0,98717)=742pcm
  • Après arrêt du réacteur la concentration en samarium se trouve augmentée de la valeur de la concentration en prométhium soit donc Sarrêt = So + Po = Modèle:Nb + Modèle:Nb = Modèle:Nb soit un facteur 1,356

L'empoisonnement en samarium passe de - 742 pcm à -1 006 pcm soit un empoisonnement accru de - 264 pcm qu'il faudra compenser pour pouvoir redémarrer. Modèle:Boîte déroulante/fin

Notes

Modèle:Références

Références

Modèle:Références

Modèle:Portail


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